مدلسازی ریاضی و شبیه‌سازی تبدیل دی‌اکسید اورانیوم به هگزا فلوئورید اورانیوم و بررسی دقت مدل‌های مربوط به واکنش‌های گاز-جامد در پیش‌بینی شدت واکنش و درصد تبدیل

نوع مقاله: مقاله پژوهشی

نویسندگان

دانشکده مهندسی, دانشگاه اصفهان، صندوق پستی: 73441-81746، اصفهان-ایران

چکیده

در این مطالعه واکنش فلوئوراسیون ذرات دی‌اکسید اورانیوم و تبدیل آن به هگزافلوئورید اورانیوم بر اساس مدل واکنش همگن در بخش ماده واسطه و واکنش سطحی بر روی هسته واکنش نداده مورد مدلسازی و شبیه‌سازی قرار گرفته است. این مهم به منظور اصلاح معایب و ضعف‌های مدل‌های قبلی ارائه شده که عموماً بر مبنای انجام واکنش‌های تولید (UO2F2) و UF6 به ترتیب در سطح هسته واکنش نداده و سطح ماده واسطه تبیین گردیده‌اند صورت گرفته است. گرچه مدلهای قبلی منجر به ارائه راه‌حل‌های تحلیلی برای پیش‌بینی درصد تبدیل و شدت واکنش‌ها شده‌اند، با وجود این به دلیل اهمیت پدیده نفوذ گاز در ماده حد واسط و انجام واکنش در توده آن از یکسو و تأثیر شرایط عملیاتی مانند دما و اندازه ذرات بر توزیع غلظت گاز و شدت واکنش‌ها، نمی‌توان به نتایج آنها در کلیه دامنه‌های عملیاتی اعتماد کرد. بنابراین، معادلات حاکم بر مبنای قانون بقای جرم جزیی تبیین و برای اولین بار معادلات بدون بعدی با کاربری ویژه در حل معادلات با روش‌های عددی جهت پیش‌بینی مقادیر سرعت واکنش و محصولات میانی و نهایی واکنش بدست آمده است. مقایسه نتایج مدل با نتایج ارائه شده مربوط به پیشرفت واکنش و تغییرات درصد تبدیل مواد موجود در آن بیانگر دقت قابل قبول این مدل می‌باشد. همچنین پس از تأیید دقت مدل، تأثیر پارامترهای عملیاتی شامل دمای واکنش و اندازه ذرات بر شدت واکنش و درصدهای تبدیل مواد واسطه و نهایی، مورد بررسی قرار گرفته است.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

Mathematical Modeling and Simulation of Fluorination Reaction of Uranium Dioxide and Evaluation of Existing Gas-Solid Reaction Models

نویسندگان [English]

  • A Niksiare
  • A Rahimi
چکیده [English]

In this study a mathematical model is developed in order to simulate fluorination reaction of uranium dioxide leading to produce uranium hexafluoride. The model considers homogeneous reaction for intermediate solid and heterogeneous one for unreacted shrinking core. Also, this study tries to clearly show the shortcoming of those foregoing models that take surface reactions for both solids. In fact, one may not trust the accuracy of those models due to ignoring the importance of the diffusion phenomena into the intermediate solid and taking place the reaction within it. On the other hand, by neglecting the undeniable effects of operating conditions, including temperature and particle size on gas concentration distrbution and reaction rates may introduce large deviations. For this mentioned purposes, the governing equations are derived on the basis of the mass conservation law and have been solved numerically. Besides, for the first time, some dimensionless equations and groups are introduced to predict the reaction rates and the amount of the main and the intermediate products for using numerical procedure. Comparing the results with the corresponding experimental ones represents the desirable accuracy of the model. After validation of the model, the effect of some operational variables such as temperature and initial particle size have been investigated on the reaction rates and the conversions.
 

کلیدواژه‌ها [English]

  • Gas-Solid Reaction
  • Fluorination of Uranium Dioxide
  • Mathematical Modeling and Simulation
  1. 1.    E.L. Cussler, “Diffusion mass transfer in fluid systems,” Cambridge university press, (2003).

 

  1. 2.    O. Levenspiel, “Chemical reaction engineering,” 3th ed., John Wiley $ Sons, New York, (2001).

 

  1. 3.    S. Ogata, S. Homma, A. Sasahira, F. Kawamura, J. Koga, S. Matsumoto, “Fluorination reaction of uranium dioxide by fluorine,” Journal of  Nuclear Science and Technology, 41, 135-141 (2004).

 

  1. 4.    T. Yahata and M. Iwasaki, “Kinetic studies of the fluorination of uranium oxides by fluorine-part II,” Journal of Inorganic Nuclear Chemistry, 26, 1863-1867 (1964).

 

  1. 5.    S. Ogata, S. Homma, J. Koga, S. Matsumoto, “Gas-solid reaction model for a shrinking spherical with unreacted shrinking core,” Journal of Chemical Engineering Science, 60, 4971-4980 (2005).

 

  1. 6.    T. Sakurai, “Comparison of the fluorination of uranium dioxide by bromine trifluoride and elemental fluorine,” Journal of Physical Chemistry, 78, 1140-1144 (1974).

 

  1. 7.    ا. رحیمی و ا. نیک سیر، ”بررسی دقت مدل هسته واکنش نداده کوچک شونده در مدلسازی و شبیه‌سازی تبدیل دی‌اکسید اورانیوم،“ نخستین همایش بین‌المللی جایگاه چرخه سوخت هسته‌ای در توسعه علوم و فناوری، اصفهان (1385).                                                          
  2. 8.    P.A. Ramachandran and L. K. Doraiswamy, “Modeling of noncatalytic gas-solid reactions,” AIChE Journal, 28, No. 6, 881-900 (1982).

 

  1. 9.    S.K. Bhatia and D.D. Perlmutter, “A random pore model for fluid-solid reactions: II. Diffusion and transport effects,” 27, No. 2, 247-254 (1981).

 

  1. 10.              V. Stratis Sotirchos and Huei-Chung Yu, “Mathematical Modeling of gas-solid reactions with solid product,” Chemical Engineering Science, 40, No. 11, 2039-2052 (1985).

 

  1. 11.              S.S. Sazhin and A.P. Jeapes, “The analytical and numerical study of the fluorination of uranium dioxide particles,” Journal of Nuclear Materials,  249, No. 2-3, 207-222 (1997).

 

  1. 12.              W.E. Ranz and W.R. Marshall, “Evaporation from drops,” Chemical Engineering Progress, 48, 173-180 (1952).